OPTIQUEOptique non linéaire

L'optique non linéaire est l'ensemble des phénomènes qui résultent de la non-linéarité de la réponse d'un milieu matériel à l'action d'une onde électromagnétique du domaine optique. Elle est une conséquence de l'invention du laser : le premier exemplaire a été construit en 1960 ; la première expérience d'optique non linéaire fut faite en 1961 (génération de second harmonique) ; dès 1962, la plupart des effets de l'optique non linéaire étaient expliqués théoriquement.

Le champ électrique d'une onde électromagnétique polarise tout système matériel. En champ fort, ce qui explique la nécessité de l'emploi du laser, la polarisation induite dévie du régime linéaire valable en champ faible. Certains effets de l'optique non linéaire sont la transposition en optique d'effets déjà connus à plus basse fréquence : génération d'harmoniques, amplification paramétrique. D'autres sont l'équivalent d'effets déjà connus en résonance magnétique nucléaire. Mais certains sont propres à l'optique, comme l'effet Raman stimulé, découvert par hasard. Ce qui est caractéristique de l'optique non linéaire, c'est l'importance du phénomène de propagation.

Susceptibilités non linéaires

Les ondes rencontrées en optique non linéaire sont, en général, assez intenses pour que les champs électromagnétiques puissent être traités classiquement. La quantification du champ n'est nécessaire que pour traiter les processus spontanés (par exemple : luminescence paramétrique, diffusion Raman, etc.) qui initient certains phénomènes de l'optique non linéaire. En revanche, la matière est en général traitée quantiquement. Dans un milieu matériel non chargé et non conducteur, les équations de Maxwell macroscopiques s'écrivent :

où E et H sont les champs électriques et magnétiques et où D et B sont les inductions correspondantes. D et B s'expriment sous forme de développements multipolaires :où P, Q, M sont respectivement les densités de moment dipolaire électrique, de moment quadrupolaire électrique et de moment dipolaire magnétique. Bien que les termes quadrupolaire électrique et dipolaire magnétique donnent parfois naissance à des effets intéressants, l'essentiel des phénomènes d'optique non linéaire est dû au terme dipolaire électrique. On négligera donc tous les moments autres que P.

En optique conventionnelle, le champ électrique est suffisamment faible pour que l'on puisse écrire, avec une très bonne approximation, que la densité de polarisation induite est proportionnelle au champ électrique. Lorsque le champ E est plus fort, P peut être décomposé en puissances de E :

où χ⁽ⁿ⁾ est la susceptibilité d'ordre n dont on néglige momentanément le caractère tensoriel. Dans le développement (3), le rapport entre un terme et le terme précédent est de l'ordre de E/E_at, où E_at est le module du champ intra-atomique. Dans un faisceau laser d'une intensité de 100 MW/cm², E est de l'ordre de 10³u.é.s. alors que E_at est de l'ordre de 10⁷ à 10⁸u.é.s.

La réponse de la matière n'étant pas instantanée, il est nécessaire de décomposer E et P en leurs composantes de Fourier. Par exemple, la composante P_μ⁽²⁾ (ω) de la polarisation au deuxième ordre, à la fréquence ω, s'écrit :

la somme sur α et β étant étendue aux trois composantes x, y et z ; δ est la fonction de Dirac. Le calcul des susceptibilités se fait par la méthode des perturbations. Si le milieu est constitué de systèmes microscopiques (par exemple des atomes), on calcule d'abord les polarisabilités d'un système microscopique. Loin de toute résonance, on obtient ce résultat, dans l'approximation dipolaire électrique : où P_μα désigne toute permutation des couples (μ, ω_σ), (α₁, ω₁), ..., (α_n, ω_n) ; ω_σ = − ω₁ − ω₂ − ... − ω_n ; a, b, ..., u sont tous les états du système ; ρ⁽⁰⁾aa la population du niveau a et P l'opérateur moment dipolaire électrique. Dans ce cas, α⁽ⁿ⁾ est réel et invariant par toute permutation du groupe P_μα.

Connaissant la polarisabilité d'ordre n, α⁽ⁿ⁾, d'un système microscopique, la susceptibilité d'ordre n, χ⁽ⁿ⁾, s'obtient en multipliant α⁽ⁿ⁾ par le nombre N de systèmes par unité de volume et en appliquant la correction de champ local. La correction de champ local est souvent complexe, mais χ⁽ⁿ⁾ possède la même propriété de symétrie que α⁽ⁿ⁾. Au voisinage d'une ou de plusieurs résonances, l'expression (5) de α⁽ⁿ⁾ n'est plus valable, car il faut tenir compte de l'amortissement  [...]

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