Né à Copenhague, frère du physicien Niels Bohr, Harald Bohr devint professeur à l'institut polytechnique de Copenhague, en 1915, puis à l'Université de cette ville, en 1930.
Ses premiers travaux portent sur les séries de Dirichlet. En liaison avec E. Landau, il étudie la fonction zêta dans sa partie critique et ses applications en théorie analytique des nombres ; ensemble, ils énoncent, en 1914, un théorème (appelé le théorème de Bohr-Landau) sur la distribution des zéros de la fonction zêta. L'étude des approximations diophantiennes et de l'équidistribution de familles de nombres le conduit à la création de la théorie des fonctions presque périodiques, sa plus notable contribution aux mathématiques.
