PLUTONIUM

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Production

Deux isotopes, le plutonium 239 et le plutonium 238, ont reçu des applications justifiant une production importante pour le premier, beaucoup plus limitée pour le second. Ces productions, effectuées dans le cadre de programmes nationaux souvent couverts par le secret militaire, ne peuvent être évaluées avec précision.

Plutonium 239

Le plutonium 239 se forme dans les réacteurs nucléaires alimentés à l'uranium. La capture radiative d'un neutron par l'uranium 238 conduit à un isotope de masse supérieure, l'uranium 239. Celui-ci, instable, se transmute par émission β en neptunium 239 avec une demi-vie de 23,45 minutes. Ce dernier isotope est également émetteur β (sa demi-vie est de 2,356 j) ; il donne naissance au plutonium 239, émetteur α d'une demi-vie de 24 110 ans.

Au cours du fonctionnement du réacteur, il s'opère donc une transmutation de 238U en 239Pu qui s'accumule dans le combustible. Du fait de ses caractéristiques nucléaires, une partie du plutonium 239 subit la fission par les neutrons et une autre partie donne naissance par capture neutronique aux isotopes supérieurs 240, 241 et 242 selon les réactions nucléaires suivantes :

La proportion relative des isotopes du plutonium dans le combustible varie avec l'enrichissement de l'uranium, les conditions d'irradiation (en particulier, l'énergie des neutrons) et le taux d'irradiation.

Ainsi, dans le combustible d'un réacteur à eau pressurisée caractérisé par un enrichissement initial de l'uranium de 3,5 p. 100 et un taux d'irradiation de 33 000 MW.j.t—1, la masse de plutonium est voisine de 1 p. 100 de celle de l'uranium. La composition isotopique de ce plutonium indique la présence de 50 à 60 p. 100 d'isotope 239 et de quantités décroissantes des isotopes suivants jusqu'au plutonium 242. On peut noter également une contribution de 1 à 2 p. 100 de l'isotope 238 formé par réaction nucléaire sur le 237Np produit pendant l'irradiation.

Dans ce même type de combustible, la masse des produits de fission est voisine de 3,5 p. 100 de la masse d'uranium. Ceux-ci émettent un flux de rayonnements β et γ très important. En raison de cette activité considérable, les opérations de traitement du combustible irradié en vue de l'extraction et de la purification du plutonium exigent une conception des installations qui permette d'assurer une protection efficace du personnel contre les risques d'irradiation et de contamination. Des murs de protection absorbent les rayonnements pénétrants (γ et neutrons) et les opérations sont effectuées dans des enceintes étanches.

Le procédé de purification du plutonium est extrêmement efficace puisque l'activité βγ du produit purifié doit être inférieure au millionième de ce qu'elle est initialement. Cette opération – le retraitement – met en jeu les opérations majeures suivantes :

– démantèlement mécanique de l'assemblage combustible irradié ;

– dissolution dans l'acide nitrique ;

– extraction dans un solvant sélectif immiscible à l'eau, le phosphate de tributyle, des nitrates de plutonium et d'uranyle en milieu acide ;

– réextraction sélective du plutonium dans une phase aqueuse réductrice (uranium tétravalent, hydroxylamine, etc.) ;

– réextraction à l'eau de l'uranium.

Ces cycles d'extraction liquide-liquide sont effectués en général deux autres fois pour atteindre la pureté désirée. Ce procédé universellement utilisé dans les usines de production est appelé procédé Purex.

Le nitrate de plutonium en solution est ensuite précipité par ajout d'acide oxalique. Après filtration et séchage, l'oxalate de plutonium est calciné à 500 0C, fournissant de l'oxyde de PuO2, forme sous laquelle le plutonium est utilisé comme combustible des réacteurs nucléaires à neutrons rapides.

L'obtention de métal nécessite la transformation de l'oxyde en tétrafluorure par action de l'acide fluorhydrique gazeux à 600 0C. PuF4 est réduit par du calcium métallique dans un creuset en fluorine. La calciothermie conduit au métal qui, fondu au cours de la réaction, se sépare des scories.

Plutonium 238

Le plutonium 238 est obtenu par irradiation dans les réacteurs nucléaires, de cibles constituées de neptunium 237, sous-produit du fonctionnement des réacteurs à l'uranium. Par capture d'un neutron, le 237Np conduit à l'isotope 238Np, émetteur β de demi-vie courte (2,117 j) se transmutant en 238Pu.

Après irradiation, les cibles à base d'alliage Np-Al ou d'oxyde NpO2 subissent un traitement chimique qui pe [...]

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Écrit par :

  • : chef honoraire de la section de métallurgie du plutonium et des actinides au Commissariat à l'énergie atomique
  • : ingénieur de l'École supérieure de physique et chimie industrielle de la Ville de Paris, assistant de directeur au Commissariat à l'énergie atomique, directeur de laboratoire au Centre de recherche de l'École centrale des arts et manufactures

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Pour citer l’article

Daniel CALAIS, André CHESNÉ, « PLUTONIUM », Encyclopædia Universalis [en ligne], consulté le 18 mai 2022. URL : https://www.universalis.fr/encyclopedie/plutonium/