Fils du comte Raymond V, il est le neveu de Louis VII de France et le beau-frère de Richard Ier roi d'Angleterre. Devenu comte en 1194, Raymond VI fait preuve d'une tolérance jugée excessive envers ses nombreux sujets hérétiques. Aussi, l'Église le soupçonne-t-elle d'avoir une responsabilité dans l'assassinat du légat pontifical Pierre de Castelnau (15 janvier 1208), venu l'exhorter à agir contre les cathares du Languedoc. En 1209, le pape Innocent III réagit en lançant la croisade des albigeois. Le comte de Toulouse finit par s'y rallier, apparemment par pénitence. Les armées croisées, composées en majorité de Français du Nord à la recherche de terres dans le Sud, sont placées sous le commandement du seigneur Simon de Montfort – père de Simon de Montfort, célèbre comte de Leicester, dont le nom a marqué l'histoire de l'Angleterre. À terme, Raymond VI va se retrouver contraint de défendre ses fiefs contre les ambitions des croisés. À Muret (près de Toulouse), le 12 septembre 1213, Raymond VI et son allié Pierre II d'Aragon – son beau-frère par son mariage en deuxième noce – sont mis en déroute par Simon de Montfort, qui se voit attribuer les États du comte par le quatrième concile du Latran (1215).
Mais, avec l'aide des Aragonais, Raymond VI reprend Toulouse en septembre 1217. Il soutient le siège organisé par Simon de Montfort, qui est tué le 25 juin 1218 devant la ville. De là, le comte reconquiert la plupart de ses possessions avant de disparaître subitement en août 1222. L'Église, qui l'a excommunié par deux fois, lui refusera un enterrement selon le rite chrétien.
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