4. Phénomènes du troisième ordre
• Génération de troisième harmonique
Une onde laser de fréquence ω1 incidente sur un matériau donne naissance à une polarisation du troisième ordre de fréquence 3 ω1 proportionnelle à χ(3) (ω1, ω1, ω1). Cette polarisation rayonne une onde de fréquence 3 ω1 : c'est la génération de troisième harmonique. Pour ce phénomène, on peut répéter tout ce qui a été dit à propos de la génération de second harmonique, bien que l'effet soit en général plus faible. Cet effet peut se produire dans un milieu avec centre d'inversion, par exemple un fluide. Pour accroître χ(3), on cherche à s'approcher d'une résonance, ce qui diminue fortement l'un des dénominateurs de l'expression (5). Pour obtenir l'adaptation de phase, on peut parfois utiliser la dispersion anormale en mélangeant au gaz actif un gaz possédant une résonance entre ω1 et 3 ω1. Une onde polarisée circulairement ne donne pas de troisième harmonique, parce qu'il n'y aurait pas conservation du moment cinétique.
Un autre effet du troisième ordre est l'amplification paramétrique à quatre ondes. Une onde pompe de fréquence ω3 peut amplifier deux ondes de fréquences ω1 et ω2 telles que 2 ω3 = ω1 + ω2. Cet effet est dû à χ(3) (ω3, ω3, − ω1). Pour qu'il y ait amplification, il faut qu'il y ait adaptation de phase, c'est-à-dire 2 k3 = k1 + k2.
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