Archevêque de Paris en 1695, après avoir été évêque de Cahors (1679), puis de Châlons (1680). Cardinal en 1700, Noailles doit son élévation au caractère illustre de sa famille, à sa réputation de piété, à la protection de Mme de Maintenon.
Il est mêlé à la querelle quiétiste. En 1694-1695, il participe, aux côtés de Bossuet, à l'examen des écrits de Fénelon et de Mme Guyon lors des conférences d'Issy. Il montre un grand souci de conciliation. Mais l'emprise de Bossuet est la plus forte : après la publication des Maximes des saints, Noailles condamne le quiétisme dans une Instruction pastorale sur la perfection chrétienne (1697), de valeur doctrinale assez faible.
Il marque aussi une volonté de conciliation dans les affaires du jansénisme, malheureusement plus périlleuses. Réservé vis-à-vis des Jésuites, hostile à la morale relâchée, il n'accepte pourtant pas l'augustinisme rigoureux de Jansénius. Incapable d'élaborer, comme Bossuet, une synthèse personnelle et de caractère faible, il accuse une indécision qui lui aliène ses amis et favorise ses adversaires. En 1695, il approuve les Réflexions morales de Quesnel ; en 1696, il condamne l'Exposition de la foi catholique touchant la grâce et la prédestination de Barcos.
La contradiction est malignement exploitée, tant par les Jésuites que par les Jansénistes. Bien disposé à l'égard de Port-Royal, il joue pourtant un rôle décisif dans la suppression du monastère, lorsque les religieuses refusent d'accepter la bulle Vineam Domini (1709). La bulle Unigenitus (1713), condamnant les Réflexions morales qu'il avait approuvées, le place dans une situation délicate vis-à-vis du roi et du pape. Il prend la tête du petit groupe d'évêques opposants et suggère de demander des explications à Rome : aussi se voit-il fermer l'entrée de la cour.
La Régence (1715), avec le revirement politique qu'elle entraîne, le remet en faveur ; mais sa tactique, consistant à faire dépendre l'acceptation de la bulle d'une explication, échoue par le refus du pape […]
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